Monroe, 1953 yılında oynadığı "Niagara" filmiyle en sonunda ünlü olabildi. Eleştirmenler filmin karanlık senaryosu kadar, Monroe'nun kamerayla olan uyumuna da odaklandılar. Monroe, bu filmde kocasını öldürmeye çalışan bir kadını canlandırdı.
Bu dönemde bir zamanlar verdiği seksi pozlar ortaya çıktı. Monroe, daha sonra basına çıplak pozlar verdiğini ve bunu parasız ve aç kaldığı için yaptığını söyleyerek kariyerini bitirecek olası bir skandaldan kurtulmayı başardı. Bu pozlar daha sonra Playboy'un ilk sayısında yayınlandı.
Monroe sonraki aylarda çevirdiği "Gentlemen Prefer Blondes" ve "How to Marry a Millionaire" isimli filmlerinin büyük başarı kazanmasıyla A sınıfı aktristler arasına girdi. Bu filmlerden sonra çevirdiği "River of No Return" ve "There's No Business Like Show Business" isimli filmler ise başarılı olamadı. Yine bu dönemde uzun zamandır birlikte olduğu beyzbol yıldızı Joe Dimaggio ile evlendi. Ancak çift, dokuz ay sonra anlaşmazlık nedeniyle boşandı. Stüdyo başkanı Zanuck'un kendisine ayarladığı aptal sarışın rollerinden sıkılan Monroe, 1955 yılında "The Seven Year Itch" isimli filmini tamamladıktan sonra kontratını iptal ederek New York'daki "Actor's Studio"'ya oyunculuk okumaya gitti. Bu arada kendisine önerilen "The Girl in Pink Tights", "The Girl in the Red Velvet Swing" ve How to Be Very, Very Popular" gibi filmlerde oynamayı ise reddetti. Actors Studio'daki eğitimi sırasında üçüncü eşi yazar Arthur Miller ile tanışan Monroe, daha sonra onunla evlendi.
New York'tayken arkadaşı fotoğrafçı Milton H. Greene ile kendi prodüksiyon şirketi Marilyn Monroe Productions'ı kurdu. Bu arada Monroe'nun yokluğu sırasında stüdyo tarafından seyirciye sunulan Jayne Mansfield ve Sheree North gibi alternatiflerinin başarısız olması ve "The Seven Year Itch" filminin gişedeki başarısı üzerine Zanuck onu geri çağırıp istediği şartları yerine getirerek yeni bir sözleşme yaptı. Monroe, bundan sonra sadece kendi onayladığı yönetmenlere çalışacak ve Fox dışındaki diğer stüdyolar ile filmler çevirebilecekti. 1955 yılında stüdyo ile yaptığı bu yeni sözleşmeye ve prodüksiyon şirketine bağlı olarak Joshua Logan tarafından yönetilen ilk filmi "Bus Stop"'ı çevirdi. Bu filmdeki salon şarkıcısı Cherie rolüyle kariyerindeki en iyi dramatik performasını göstererek eleştirmenlerden büyük övgü aldı ve Altın Küre Ödülü'ne aday oldu. Bu filmin ardından eşi Arthur Miller'la Londra'ya giderek Laurence Olivier ile birlikte The Prince and the Showgirl isimli filmi çevirdi. Bu filmi eleştirmenlerden karışık eleştiriler almasına ve fazla hasılat yapmamasına rağmen, özellikle Avrupa'da Monroe yine oyunculuğu ile büyük övgü kazandı ve Oscar Ödülü'ne denk ödüller olarak görülen İtalyan David di Donatello ve Fransız Crystal Star Ödülleri'ni kazandı. Aynı zamanda da İngiliz BAFTA ödülüne aday oldu. Filmin tamamlanmasının ardından Londra'dan dönen Monroe hamile olduğunun öğrendi. Ancak bir dış gebelik geçirdiği tespit edilince çocuğunu aldırmak zorunda kaldı.
